全球对可再生能源的需求不断增加,而利用太阳能进行燃料和化学品生产的方法备受关注。然而,人工光合作用在转化二氧化碳为有用化学物质和燃料方面面临着复杂的挑战,其中选择性地合成具有C-C键的目标化合物...
全球对可再生能源的需求不断增加,而利用太阳能进行燃料和化学品生产的方法备受关注。然而,人工光合作用在转化二氧化碳为有用化学物质和燃料方面面临着复杂的挑战,其中选择性地合成具有C-C键的目标化合物是一个难题。
鉴于此,近期由中国科学院上海高等研究院(SARI)的陈伟教授和魏伟教授领导的研究团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》上发表了题为“Highly Selective Photoelectroreduction of Carbon Dioxide to Ethanol over Graphene/Silicon Carbide Composites”的研究成果。
概述
研究团队进行了一项实验,旨在寻找一种有效的催化剂,利用太阳能将二氧化碳光电还原为乙醇。研究选择采用石墨烯/碳化硅复合材料作为催化剂,并设计了特殊的界面层结构来实现对活性中间体的精确控制。这种石墨烯/碳化硅复合材料中的界面层使得通过光激发产生的电子能够轻松地从碳化硅基底传输到石墨烯的活性位点,从而实现了对CO2的高效激活和C-C偶联反应,用于乙醇生产。图文导读
该研究采用了一种高效的石墨烯/碳化硅(SiC)复合催化剂,可将二氧化碳(CO2)光电还原为乙醇(C2H5OH)。该催化剂由石墨烯覆盖层、界面层(IL)和SiC基底组成,通过精确控制活性中间体的C-C偶联实现高效反应。
石墨烯/碳化硅复合材料上二氧化碳的高选择性光电还原示意图。图片来源:上海高等研究院
在模拟太阳辐射下,研究人员以适度偏压进行CO2光电还原实验,在环境条件下进行测试。研究发现,石墨烯/碳化硅复合材料中的界面层能够有效地将光生电子从碳化硅基底传输到石墨烯的活性位点,从而实现了高效的CO2活化和C-C偶联反应,用于乙醇的生产。该催化剂在环境条件下表现出接近完美的乙醇选择性(>99%),同时具有异常高的CO2转化率(17.1 mmol gcat-1h-1)和稳定性。因此,这种最佳催化剂在将CO2转化为C2产物的光电催化性能方面,是目前AP催化剂的一大突破,提高了至少两个数量级。
小结
该研究为实现太阳能储存和负碳循环提供了一种可行的方法。通过设计合适的界面层结构,在石墨烯/碳化硅复合材料上实现了高效的CO2光电还原反应,用于乙醇的可选择性合成。这一发现对于推动可再生能源技术的发展具有重要意义,并为实现可持续能源和化学工业的发展提供了新的方向。
参考文献
Feng, G., et al. (2023) Highly Selective Photoelectroreduction of Carbon Dioxide to Ethanol over Graphene/Silicon Carbide Composites. AngewandteChemieInternationalEdition. doi:10.1002/anie.202218664.